長門移封後は、長州藩の支配体制の強化を目的に家臣団を整理・粛清した。血縁でもある熊谷元直一族や吉見広長を粛清する一方、外様の益田元祥を取り立てるなどしている。内政にも意を払い、藩政のほとんどを一族の毛利秀元や家臣の益田元祥らに委任し、自身は隠居しながらも後見役として院政を布いて、新田開拓や特産品を奨励し、長州藩の礎を築いた。
「佐野道可事件」は関ヶ原の失策を踏まえた意地による反抗とも見ることができ、「徳川憎し」の感情がこのような事件を引き起こしたのかも知れない。また、大坂の陣の当時、家臣に命じて密偵を派遣し、熊本城等の九州の諸城の図を作成させるなどしている。
関ヶ原の戦い後に毛利秀元の長府藩は支藩となり、吉川広家の岩国領は支藩となれなかったために、関ヶ原の件で吉川氏が冷遇されたとする見方があるが、秀元の大名昇格は秀元が毛利宗家の養嗣子となりながらその後廃嫡された代償として関ヶ原の戦いの前年に行われたものであり、直接的な関係は乏しい。輝元自身は秀元を小早川氏に代わる毛利両川の一方と位置づけ、吉川広家の嫡男に娘を嫁がせるなど、両者のバランスの維持に努めている。
元房の殉死の理由は、元房が一時期、萩を出奔していたが、その間輝元は密かに銀子を与えて元房を庇護し、帰参後、元房を再び家臣として以前と同様に遇したことに報いるためといわれている。
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